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“纳米岛”完美解决催化剂活性和稳定性矛盾

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转自:中国科技网

科技日报记者 吴长锋

记者26日从中国科学技术大学获悉,该校曾杰教授课题组与国内外同行合作,制备出一种“纳米岛”限域的原子级分散催化剂,突破了传统催化剂活性和稳定性的矛盾。研究成果10月26日发表在《自然》杂志上。

原子级分散的金属催化剂因具有独特的几何和电子特性、最高的原子利用效率和均匀的活性位点而备受关注。然而,高度分散的金属原子或因高表面能而移动团聚,稳定性差。如何获取“动而不聚”的金属活性位点,从而打破催化剂活性和稳定性的对立矛盾,一直是催化领域悬而未解的难题之一。

鉴于此,研究人员设计出一种“纳米岛”型催化剂,即活性金属原子被隔离在“岛”上,可在各自的“岛”内移动,但跨“岛”迁移受阻,进而实现原子的动态限域稳定。研究人员在设计的模型催化剂中选取和金属作用强的氧化物作为“岛”(例如氧化铈),作用弱的氧化物作为支撑“岛”的载体(例如氧化硅)。

为了高效地分隔金属原子,研究人员开发出一种液相静电吸附的合成方法,将高密度的铈原子附着在氧化硅表面,随后使其自下而上受控团聚为仅2纳米的孤立“岛”。随后,他们巧妙地利用零电点原理,使氧化铈岛和氧化硅载体表面分别带上相反电荷,从而实现了铂原子的择位生长。由于小尺寸“纳米岛”的吸附面积有限,通过控制铂前驱体浓度,就可以实现平均每个“岛”上不超过一个铂原子的目标。

稳定性研究表明,“纳米岛”上的铂原子可以抵抗高达600摄氏度的空气煅烧,在高温下的氢气氛围中只会限定在“岛”内移动,实现了活性位点的“动而不聚”。经此活化后的催化剂,在催化一氧化碳氧化反应的速率提升两个数量级并兼具高稳定性。

这一成果为突破催化剂活性和稳定性的矛盾提供了新的解决思路。通过选择特定材料的载体、“纳米岛”和活性金属原子,有望将该“纳米岛”类型催化剂应用于不同的催化反应。

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